Composites hybrides à base de matrices polymères biosourcées

Sango, Thomas (2026). Composites hybrides à base de matrices polymères biosourcées. (Thèse de doctorat). Université du Québec en Abitibi-Témiscamingue. Depositum. https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1853

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Résumé

RÉSUMÉ

Le développement rapide des technologies avancées comme l’intelligence artificielle, le réseau 5G ou les objets connectés augmente la demande pour des composants électroniques moins dispendieux, légers et performants, majoritairement fabriqués à base de matières plastiques lentement compostables aujourd’hui. Malheureusement, ces derniers sont généralement mal recyclés en fin de vie. Ils sont abandonnés dans l’environnement où ils polluent. L’objectif de cette thèse est de fabriquer et remplacer ces substrats plastiques par des substrats en composites polymères biosourcés à matrices hybrides, fabriqués à partir de fortes teneurs de ressources renouvelables comme la cellulose microcristalline (MCC) - issue du bois - en mélange avec l’acétate de cellulose (CA) et certains biopolyesters ductiles tels que le polybutylène succinate (PBS) ou le polybutylène adipate-co-terephtalate (PBAT). La structure de la thèse s’articule sur trois campagnes de recherche consécutives et ces campagnes s’appuient sur des objectifs spécifiques et des hypothèses de recherche qui ont été vérifiées. L’innovation majeure de ce travail repose sur l’utilisation du CA (avec un degré d’acétylation de 2.45) comme agent biosourcé de couplage entre les fibres MCC et le PBS ou d’enrobage des particules (fibres et agglomérats) MCC dans les matériaux hybrides à base de PBAT. Le but est d’optimiser les interactions interfaciales entre les différents constituants des systèmes hybrides. Cette fonctionnalité du CA dépend de la nature chimique, c’est-à-dire, de la présence des fonctions hydroxyles sur les macromolécules des ingrédients avec lesquels il est mélangé. Les résultats des trois différentes campagnes de recherche mettent en lumière des propriétés mécaniques, calorimétriques, et thermiques augmentées, qui peuvent être ajustées selon les besoins grâce au moulage par injection des matériaux PBS par exemple; ce qui permettra à terme de développer des matériaux à la demande. De plus, il a été démontré que le CA est une entité chimique fonctionnelle qui se comporte comme un agent de couplage biosourcé actif entre le PBS et les fibres MCC. Il peut donc remplacer efficacement les réactifs maléatés bien connus (PBS-co-MAH), souvent utilisés pour optimiser les interactions interfaciales entre ces deux composants. De plus, il faut souligner que l'effet d’agent de couplage du CA a montré un effet hybride positif en retardant la dégradation thermique du PBS et des fibres MCC, et même en limitant la diffusivité des molécules d'eau lors de la première phase d'immersion (8 premiers jours) de l'hybride PBS/CA/MCC. Cette condition extrême est incompatible avec les circonstances réelles où les matériaux à base de polymères sont en contact avec des molécules d'eau dans l'humidité ambiante, et non en contact direct avec l'eau liquide. On peut raisonnablement supposer que si l'hybride est utilisé dans des conditions modérées, l'effet de couplage retardera considérablement l'absorption d'eau par ce matériau. Par ailleurs, les matériaux PBAT montrent des propriétés diélectriques comparables à celles des polyoléfines utilisées actuellement dans la fabrication de supports polymériques rigides pour les emballages électroniques, ce qui ouvre la voie au développement futur de substrats plastiques alternatifs écologiques dans le marché de l’électronique moderne.

ABSTRACT

The sudden development of advanced technologies such as artificial intelligence, the 5G network or the internet of objects increases the demand for less expensive, lightweight and high-performance electronic components, mainly made with slowly compostable plastics nowadays. Unfortunately, these materials are generally poorly recycled at the end of their service life. They are abandoned in the environment where they pollute. The objective of this thesis is to fabricate and replace these plastics substrates by biobased polymer composites made with hybrid matrices, using high concentrations of renewable resources such as microcrystalline cellulose (MCC) - derived from wood - blended with cellulose acetate (CA), and ductile biopolyesters such as polybutylene succinate (PBS) or polybutylene adipate-co-terephthalate (PBAT). The structure of the thesis is articulated on three consecutive research campaigns and these campaigns are based on specific objectives and research hypotheses which have been verified. The major innovation of this work is based on the use of CA (with an acetylation degree of 2.45) as a biobased coupling agent between MCC fibers and PBS or as an enrobing agent for MCC particles (fibers and agglomerates) in PBAT-based hybrid materials. The aim is to optimize surface interactions between the different constituents of the hybrid systems. The functionality of CA depends on the chemical nature (presence of hydroxyl functions on the macromolecules) of the ingredients with which it is blended. The results of the various research campaigns highlight increased mechanical, calorimetric, and thermal properties, which can be adjusted as needed through injection moulding of PBS materials for example; which will ultimately allow the development of materials on demand. Moreover, CA is an effective chemical entity that was proven to behave like a functional biobased coupling agent between PBS and MCC fibers. It can successfully replace well-known malleated reagents (PBS-co-MAH) often used to optimize interfacial adhesion between those two components. It should be also highlighted that the coupling activity of CA has shown a positive hybrid effect in delaying the thermal degradation of PBS and MCC fibers and even in restraining the diffusivity of water molecules in its first immersion stage (8 first days) of the hybrid PBS/CA/MCC. This rude condition doesn’t fit with real-life circumstances where polymer-based materials are often in contact with water molecules in the ambient humidity not in direct contact with liquid water. It can be reasonably assumed that if the hybrid is used under such moderate conditions, the coupling activity will significantly delay the water uptake by this hybrid material. Furthermore, PBAT materials show dielectric properties comparable to those of polyolefins currently used in the manufacture of rigid polymeric substrates for electronic packagings, which paves the way for the development of ecological plastic substrate alternatives in the modern electronics market.

Type de document:	Thèse ou mémoires (Thèse de doctorat)
Directeur ou directrice de recherche:	Koubaa, Ahmed et Nathalie, Leblanc
Codirecteurs de mémoire/thèse:	Ragoubi, Mohamed et Ngueho Yemele, Martin Claude
Informations complémentaires:	Institution en extension : Institut Polytechnique UniLaSalle. // Cette thèse contient des articles publiés dans des revues. Voici les liens vers les versions officielles : l’article « Activities of cellulose acetate and microcrystalline cellulose on the thermal and morphomechanical performances of a biobased hybrid composite made polybutylene succinate » a été publié par Elsevier dans la revue « International Journal of Biological Macromolecules » en 2023 : https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2023.126918; l’article « Insights into the functionalities of cellulose acetate and microcrystalline cellulose on water absorption, crystallization, and thermal degradation kinetics of a ternary polybutylene succinate-based hybrid composite » a été publié par Elsevier dans la revue « Industrial Crops and Products » en 2024 : https://doi.org/10.1016/j.indcrop.2024.119572.
Mots-clés libres:	Acétate de cellulose; Cellulose microcristalline; Composites hybrides; Dégradation thermique, Études cinétiques; Extrusion; Mesures diélectriques, Moulage par injection; Nucléation; Performances mécaniques (traction et flexion), Polybutylène adipate-co-terephthalate; Polybutylène succinate; Pourcentage d’absorption d’eau, Propriétés thermiques; Thermocompression; Cellulose acetate; Crystallization, Dielectric measurements, Hybrid composites; Kinetic studies; Extrusion; Injection moulding; Mechanical performance (tensile and bending), Microcrystalline cellulose; Nucleation; Polybutylene adipate-co-terephthalate; Polybutylene succinate; Thermal degradation, Thermal properties; Thermocompression, Water absorption percentage
Divisions:	Forêts > Doctorat en sciences de l'environnement
Date de dépôt:	03 juill. 2026 14:47
Dernière modification:	03 juill. 2026 14:47
URI:	https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1853

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