Influence des propriétés physico-chimiques et minéralogiques des résidus miniers dans leur stabilisation cimentaire

Jalce, Audrey Delphine (2026). Influence des propriétés physico-chimiques et minéralogiques des résidus miniers dans leur stabilisation cimentaire. (Thèse de doctorat). Polytechnique Montréal. Depositum. https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1905

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Résumé

RÉSUMÉ

La restauration des sites miniers constitue un enjeu environnemental majeur, en particulier pour les parcs à résidus susceptibles de générer du drainage minier acide (DMA). Les méthodes de restauration reposent généralement sur la mise en place de systèmes de recouvrement visant à limiter l'infiltration de l'eau et la diffusion de l'oxygène. Toutefois, ces ouvrages d’ingénierie nécessitent d'importants volumes de matériaux naturels présentant des propriétés hydrogéotechniques spécifiques. Lorsque ces matériaux ne sont pas disponibles à proximité des sites, leur extraction et leur transport peuvent engendrer des coûts économiques et environnementaux considérables. Dans une perspective d'économie circulaire, la valorisation des résidus miniers comme matériaux de recouvrement représente une alternative potentielle. Néanmoins, les résidus miniers ne possèdent pas toujours les propriétés mécaniques, hydrauliques et géochimiques souhaitées pour être utilisés directement et peuvent alors nécessiter d’un traitement préalable.

Cette thèse vise à évaluer le potentiel de la stabilisation/solidification de résidus miniers, qu'ils soient frais ou oxydés, à l'aide de liants hydrauliques à faible empreinte carbone afin de les valoriser comme matériaux de recouvrement pour les parcs à résidus miniers. Plus spécifiquement, les travaux portent sur la compréhension des mécanismes d'hydratation des liants en fonction des propriétés physico-chimiques des résidus, l'amélioration de leurs propriétés hydrogéotechniques, la réduction de la mobilité des contaminants ainsi que le contrôle de la réactivité des résidus miniers responsables de la génération de DMA.

Des résidus provenant de plusieurs sites miniers au Québec et présentant différents degrés d’oxydation et teneur en minéraux sulfures ont été caractérisés puis classés selon deux catégories, résidus oxydés non réactifs et résidus non oxydés réactifs. Ils ont ensuite été traités à l'aide d'un ciment à usage général au calcaire (GUL) et d'un ciment à base de laitier (20GUL/80GGBFS), incorporés à des teneurs de 5, 7 et 8 % massique. Les résidus cimentés ont été évalués au moyen d'essais de résistance à la compression uniaxiale (UCS), de conductivité hydraulique saturée, de consommation et de diffusion de l'oxygène, d'essais de lixiviation statiques et dynamiques, ainsi que d'analyses minéralogiques (analyses thermogravimétriques (ATG) et analyses au microscope à balayage électronique (MEB)) et de modélisations géochimiques à l'aide du logiciel Visual MINTEQ.

Les résultats montrent que les propriétés initiales des résidus, notamment leur pH en pâte (caractéristique de leur état d’oxydation), leur minéralogie, la composition chimique des eaux interstitielles, la teneur en sulfures et la granulométrie, contrôlent fortement les mécanismes d'hydratation et les performances des matériaux cimentés. Pour les résidus oxydés, dont le pH pâte était neutre, les formulations avec 7% de 20GUL/80GGBFS ont permis d'atteindre des résistances UCS supérieures à 1 MPa et des conductivités hydrauliques saturées inférieures à 1 × 10-9 m/s après 28 jours de cure, répondant ainsi aux exigences généralement recherchées pour les matériaux de recouvrement. Pour les résidus présentant un état d’oxydation plus avancé (pH en pâte acide), les liants à base de GUL se sont montrés plus performants pour atteindre critères exigés. Les analyses minéralogiques ont révélé une hydratation limitée pour tous les échantillons étudiés, caractérisée principalement par la formation d'ettringite dans les résidus oxydés riches en sulfates traités au GUL et de gels C-S-H dans les formulations à base de laitier.

Pour les résidus réactifs, les critères hydrogéotechniques n’ont pas été atteints pour toutes les formulations. Pour les résidus à forte teneur en pyrrhotite, le ciment à base de laitier s’est révélé plus efficace que le GUL pour améliorer la résistance, atteignant une résistance UCS supérieure à 1 000 kPa après 28 jours avec 7 % de liant. Néanmoins aucun des deux liants n’a permis de réduire la conductivité hydraulique saturée inférieure à 1 × 10-9 m/s. En revanche, les mélanges de résidus riches réactifs en pyrite ont présenté une perte de résistance après 28 jours de cure. Cette dégradation progressive était liée à l'oxydation des sulfures. Les essais de consommation et de diffusion de l'oxygène ont mis en évidence que ces résidus s’oxydaient pendant l’hydratation, entraînant une acidification du milieu et la dissolution des hydrates de ciment. La réactivité des sulfures et le flux d’oxygène dépend principalement de la disponibilité en eau et en oxygène, le degré de saturation influençant à la fois la diffusion des gaz et les réactions d’oxydation, ainsi que de la chimie des eaux interstitielles. Pour les résidus miniers réactifs, les analyses minéralogiques ont également révélé une formation limitée d’hydrates et une matrice cimentaire très poreuse, ce qui pourrait expliquer les résultats des essais de résistance à la compression unixiale et de conductivité hydraulique saturée.

Pour tous les échantillons, les traitements cimentaires ont néanmoins permis de réduire significativement la mobilité de plusieurs contaminants, notamment le fer, le nickel, le plomb et le zinc. Les simulations géochimiques par Visual Minteq et les essais de lixiviation statiques (TCLP, SPLP, CTEU-9 et pHstat) ont montré que les conditions neutres à légèrement alcalines favorisaient la stabilisation des métaux, alors que la mobilité de l'arsenic et la mobilité du cuivre augmentaient aux pH élevés.

Cette recherche démontre que la stabilisation/solidification des résidus miniers au moyen de liants hydrauliques bas carbone constitue une stratégie prometteuse pour produire des matériaux de recouvrement assurant simultanément une fonction de barrière hydraulique, de barrière à l'oxygène et de stabilisation géochimique des contaminants. Les résultats soulignent également que le choix du liant, son dosage et les conditions de cure doivent être adaptés aux caractéristiques minéralogiques et géochimiques propres à chaque résidu afin d'assurer la durabilité des matériaux cimentés et leur performance à long terme.

ABSTRACT

Mine site reclamation represents a major environmental challenge, particularly for tailings storage facilities susceptible to acid mine drainage (AMD) generation. Conventional reclamation strategies generally rely on cover systems designed to limit water infiltration and oxygen ingress. However, these systems require large quantities of natural materials with specific hydrogeotechnical properties. When such materials are unavailable near mine sites, their extraction and transportation result in significant environmental and economic costs. Within a circular economy perspective, the reuse of mine tailings as cover materials offers a sustainable alternative. Nevertheless, reactive and weathered tailings generally exhibit inadequate mechanical, hydraulic, and geochemical properties and therefore require prior treatment.

The main objective of this research was to evaluate the potential of stabilizing/solidifying reactive mine tailings, including both fresh and weathered materials, using low-carbon hydraulic binders to produce reclamation cover materials for tailings storage facilities. More specifically, the study aimed to improve the understanding of binder hydration mechanisms as a function of tailings physicochemical properties, enhance the hydrogeotechnical performance of cemented tailings, reduce contaminant mobility, and limit sulfide reactivity responsible for acid mine drainage generation.

Mine tailings collected from several Quebec mine sites exhibiting various degrees of oxidation and sulfide reactivity were characterized and then classified into two categories: non-reactive oxidized tailings and reactive non-oxidized tailings. Then, they were treated using a General Use Limestone cement (GUL) and a slag-based cement (20GUL/80GGBFS), incorporated at concentrations of 5, 7, and 8% by mass. Cement-treated tailings were evaluated through uniaxial compressive strength (UCS), saturated hydraulic conductivity, oxygen consumption and oxygen diffusion tests, static and dynamic leaching tests, as well as mineralogical characterization (thermogravimetric analysis (TGA) and scanning electron microscopy (SEM)) and geochemical modeling using Visual MINTEQ software.

The results showed that the initial properties of the tailings – notably their paste pH (which characterizes their oxidation state), their mineralogy, the chemical composition of the interstitial water, the sulfide content, and the particle size distribution – strongly influence the hydration mechanisms and the performance of the cemented materials. For oxidized tailings, which had a neutral paste pH, formulations containing 7% 20GUL/80GGBFS achieved UCS exceeding 1 MPa and saturated hydraulic conductivities below 1 × 10-9 m/s after 28 days of curing, thereby meeting the performance requirements for reclamation cover materials. For reactive tailings, the hydrogeotechnical criteria were not met in all cases. For tailings with a high pyrrhotite content, slag-based cement proved more effective than GUL in improving strength, achieving a UCS greater than 1 000 kPa after 28 days of curing with 7% binder. However, neither binder was able to reduce the saturated hydraulic conductivity to below 1 × 10-9 m/s. Mineralogical analyses revealed limited hydrate formation, consisting mainly of ettringite in sulfate-rich tailings treated with GUL and calcium silicate hydrate (C-S-H) gels in slag-based mixtures.

In contrast, mixtures of reactive tailings rich in pyrite exhibited a loss of strength after 28 days of curing. This gradual degradation was linked to the oxidation of sulfides. Oxygen consumption and diffusion tests revealed that these tailings oxidized during hydration, leading to acidification of the medium and the dissolution of cement hydrates. The reactivity of sulfides and the oxygen flux depend primarily on the availability of water and oxygen – with the degree of saturation influencing both gas diffusion and oxidation reactions – as well as on the chemistry of the interstitial water. For reactive mine tailings, mineralogical analyses also revealed limited hydrate formation and a highly porous matrix, which could explain the results of the uniaxial compressive strength and saturated hydraulic conductivity tests.

Nevertheless, for all formulations, cement treatments significantly reduced the mobility of several contaminants, notably iron, nickel, lead, and zinc. Geochemical simulations using Visual Minteq and static leaching tests (TCLP, SPLP, CTEU-9, and pHstat) showed that neutral to slightly alkaline conditions favoured metal stabilization, while the mobility of arsenic and copper increased at high pH levels.

This research demonstrates that the stabilization/solidification of mine tailings using low-carbon-footprint hydraulic binders is a promising strategy for producing cover materials that serve as both a hydraulic barrier and an oxygen barrier while ensuring the geochemical stabilization of contaminants. The results also highlight that the choice of binder, its dosage, and curing conditions must be tailored to the specific mineralogical and geochemical characteristics of each mine tailing to ensure the durability of the cemented materials and their long-term performance.

Type de document:	Thèse ou mémoires (Thèse de doctorat)
Directeur ou directrice de recherche:	Demers, Isabelle
Codirecteurs de mémoire/thèse:	Plante, Benoît et Pabst, Thomas
Informations complémentaires:	Institution en extension : Université du Québec en Abitibi-Témiscamingue.
Mots-clés libres:	résidus miniers, restauration minière, valorisation, drainage minier acide, stabilisation, solidification, liants bas carbone, ciment au laitier, matériaux de recouvrement, conductivité hydraulique, diffusion de l'oxygène, lixiviation, mine tailings, mine reclamation, acid mine drainage, stabilization, solidification, low-carbon binders, slag cement, cover systems, hydraulic conductivity, oxygen diffusion, leaching
Divisions:	Mines et eaux souterraines > Doctorat en génie minéral
Date de dépôt:	29 oct. 2026 13:25
Dernière modification:	29 oct. 2026 13:44
URI:	https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1905

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