Évaluation du degré de carbonatation des résidus miniers issus de roches ultramafiques et corrélation avec le gain de résistance mécanique : cas du projet minier Dumont Nickel

Mabrouk, Amani ORCID: https://orcid.org/0009-0000-5998-6407 (2026). Évaluation du degré de carbonatation des résidus miniers issus de roches ultramafiques et corrélation avec le gain de résistance mécanique : cas du projet minier Dumont Nickel. (Mémoire de maîtrise). Polytechnique Montréal. Depositum. https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1907

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Résumé

RÉSUMÉ

La carbonatation minérale des résidus ultramafiques représente une voie prometteuse pour la séquestration permanente du dioxyde de carbone (CO₂) tout en favorisant la valorisation environnementale et géotechnique des rejets miniers. Cette étude porte sur l’évaluation comparative de la carbonatation passive et accélérée des résidus ultramafiques du projet Dumont Nickel (Québec) afin de mieux comprendre les mécanismes de fixation du carbone et leurs effets sur les propriétés des matériaux.

Le programme expérimental comprenait des essais de carbonatation passive sous exposition atmosphérique, des essais de carbonatation accélérée sous réacteur ainsi que des essais de carbonatation accélérée sous autoclave réalisés à différentes températures sous une pression de CO₂ de 200 psi. Les résidus naturels contenant environ 3 % de brucite ont été comparés à des formulations enrichies en brucite pure. Les matériaux ont été caractérisés à l’aide d’analyses Soufre-Carbone, de diffraction des rayons X (DRX), d’analyses thermogravimétriques (ATG-ATD), de fluorescence X (XRF) et de spectrométrie de masse à plasma induit (ICP-MS). Le degré de carbonatation de la brucite, des silicates et du matériau global a également été déterminé afin d’identifier les principales phases responsables de la fixation du carbone.

Les résultats montrent que le carbone fixé, le CO₂ séquestré et le degré de carbonatation augmentent avec le temps de réaction, la température et la teneur en brucite. Les formulations enrichies en brucite présentent systématiquement les meilleures performances de séquestration. L’analyse du degré de carbonatation démontre que la brucite constitue la principale phase réactive responsable de la fixation du carbone, alors que la contribution des silicates magnésiens demeure limitée dans les conditions étudiées. Les essais réalisés sur des matrices sableuse et siliceuse dopées en brucite confirment également le rôle déterminant de cette phase dans les mécanismes de carbonatation.

Les essais sous réacteur ont permis d’accélérer significativement la carbonatation par rapport aux conditions passives et ont mis en évidence l’existence d’un degré de saturation optimal favorisant simultanément la diffusion du CO₂ et la disponibilité de l’eau nécessaire aux réactions. Dans les conditions expérimentales étudiées, le degré de saturation de 50 % s’est révélé le plus favorable à la séquestration du CO₂ dans les moules UCS et les moules de cisaillement direct, tandis que les degrés de saturation plus élevés ont limité la diffusion du CO₂ dans le réseau poreux.

Les essais sous autoclave ont montré que la température constitue le principal facteur de contrôle de la carbonatation accélérée, conduisant à une augmentation importante du carbone fixé et à la formation de nouvelles phases carbonatées telles que l’hydromagnésite, la magnésite et la kutnohorite. Les traitements réalisés à 200 °C sous 200 psi de CO₂ ont montré les transformations minéralogiques les plus marquées, avec une diminution de la brucite résiduelle et l’apparition de carbonates secondaires plus stables.

Les analyses DRX, XRF, ICP-MS et ATG-ATD ont confirmé les résultats obtenus par les analyses Soufre-Carbone et démontré que le carbone est effectivement immobilisé sous forme de carbonates stables. Les corrélations établies entre les indicateurs de carbonatation et les propriétés mécaniques révèlent une amélioration de la résistance des matériaux avec l’augmentation du degré de carbonatation. Les gains observés sont principalement attribués à la formation de carbonates secondaires agissant comme agents de géocimentation aux contacts intergranulaires.

Enfin, une analyse cinétique basée sur le modèle d’Arrhenius a permis de quantifier l’influence de la température sur la vitesse apparente de carbonatation et a conduit au développement d’un modèle semi-empirique intégrant les effets combinés de la température, de la pression et du temps de réaction. Les énergies d’activation apparentes calculées à partir des représentations d’Arrhenius sont de 8,18 kJ/mol à 100 psi et de 5,40 kJ/mol à 200 psi, indiquant une diminution de la barrière énergétique apparente lorsque la pression de référence augmente.

Dans l’ensemble, cette étude démontre que les résidus ultramafiques du projet Dumont Nickel présentent un potentiel significatif pour la séquestration minérale du CO₂. Les résultats mettent en évidence le rôle central de la brucite dans les mécanismes de carbonatation et montrent que la carbonatation minérale peut contribuer simultanément à la réduction des émissions de gaz à effet de serre et à l’amélioration des propriétés géotechniques des résidus miniers.

ABSTRACT

Mineral carbonation of ultramafic mine tailings represents a promising pathway for the permanent sequestration of carbon dioxide (CO₂) while promoting the environmental and geotechnical valorization of mining wastes. This study presents a comparative evaluation of passive and accelerated carbonation of ultramafic tailings from the Dumont Nickel Project (Quebec, Canada) to improve the understanding of carbon fixation mechanisms and their effects on material properties.

The experimental program included passive carbonation under atmospheric exposure, accelerated carbonation in a reactor at a CO₂ pressure of 700 psi, and accelerated carbonation in an autoclave under a CO₂ pressure of 200 psi at different temperatures. Natural tailings containing approximately 3% brucite were compared with formulations amended with pure brucite. The materials were characterized using Carbon-Sulfur analyses, X-ray diffraction (XRD), thermogravimetric analysis (TGA-DTA), X-ray fluorescence (XRF), and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). In addition, the degree of carbonation of brucite, silicates, and the overall material was determined to identify the main mineral phases responsible for carbon sequestration.

The results show that fixed carbon content, sequestered CO₂, and the degree of carbonation increase with reaction time, temperature, and brucite content. Brucite-enriched formulations consistently exhibited the highest sequestration performance. The degree of carbonation analysis demonstrated that brucite is the primary reactive phase responsible for carbon fixation, whereas magnesium silicates contributed only marginally under the conditions investigated. Experiments conducted on sand and silica matrices amended with brucite further confirmed the dominant role of brucite in the carbonation process.

Reactor experiments significantly accelerated carbonation compared with passive conditions and highlighted the existence of an optimal degree of saturation that simultaneously promotes CO₂ diffusion and water availability for dissolution–precipitation reactions. Autoclave experiments demonstrated that temperature is the main controlling factor of accelerated carbonation, leading to increased carbon fixation and the formation of secondary carbonate minerals such as hydromagnesite, magnesite, and kutnohorite.

The XRD, XRF, ICP-MS, and TGA-DTA analyses validated the Carbon-Sulfur results and confirmed that carbon was effectively immobilized in stable carbonate phases. Correlations established between carbonation indicators and mechanical properties revealed an improvement in material strength with increasing degree of carbonation. These improvements were mainly attributed to the precipitation of secondary carbonates acting as cementing agents at interparticle contacts.

Furthermore, a kinetic analysis based on the Arrhenius model quantified the influence of temperature on the apparent carbonation rate and led to the development of a semi-empirical model integrating the combined effects of temperature, pressure, and reaction time.

Overall, this study demonstrates that ultramafic tailings from the Dumont Nickel Project have significant potential for mineral CO₂ sequestration. The results highlight the central role of brucite in carbonation mechanisms and show that mineral carbonation can simultaneously contribute to greenhouse gas mitigation and the improvement of the geotechnical properties of mine tailings.

Type de document:	Thèse ou mémoires (Mémoire de maîtrise)
Directeur ou directrice de recherche:	Mbonimpa, Mamert
Codirecteurs de mémoire/thèse:	Belem, Tikou et Plante, Benoit
Informations complémentaires:	Institution en extension : Université du Québec en Abitibi-Témiscamingue.
Mots-clés libres:	carbonatation minérale, résidus ultramafiques, Dumont Nickel, brucite, séquestration du CO₂, degré de carbonatation, carbonatation accélérée, autoclave, géocimentation, propriétés géomécaniques, modèle d’Arrhenius, mineral carbonation, ultramafic tailings, brucite, CO₂ sequestration, degree of carbonation, accelerated carbonation, geocementation, geomechanical properties, Arrhenius model
Divisions:	Mines et eaux souterraines > Maîtrise en génie minéral
Date de dépôt:	04 nov. 2026 15:24
Dernière modification:	04 nov. 2026 15:24
URI:	https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1907

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