Khouaja, Asma (2024). Développement de matériaux diélectriques à base de cellulose et de polymères thermoplastiques et/ou biosourcés. (Thèse de doctorat). Université du Québec en Abitibi-Témiscamingue. Repéré dans Depositum à https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1603
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Résumé
Ce travail vise le développement de biocomposites biosourcés à base de matériaux cellulosiques et de polymères thermoplastiques et biosourcés pour des applications diélectriques. Des fibres cellulosiques sous différentes formes furent utilisées comme renfort pour les polymères thermoplastiques notamment, les fibres papetières issues du procédé chimique Kraft, de la cellulose microcristalline et les fibres de chanvre riches en cellulose. Le polyéthylène haute densité (HDPE) et l’acétate de cellulose plastifiée (PCA) furent utilisés comme matrices pour la mise en forme des biocomposites à l’aide d’un procédé en deux étapes soit l’extrusion des granules fibres-polymère et la mise en forme des biocomposites par injection ou thermoconsolidation. Les propriétés physico-mécaniques furent caractérisées selon les normes en vigueur et/ou les règles de l’art. Les propriétés étudiées incluaient le comportement mécanique statique, la stabilité thermique et dimensionnelle et les propriétés électriques et diélectriques en l’occurrence la constante diélectrique (ε'), facteur de perte (ε''), conductivité (σ) et résistivité (ρ) électriques.
La première partie de cette étude concerne l’effet du renforcement du polyéthylène à haute densité à l’aide de la fibre Kraft et la cellulose microcristalline sur ses propriétés mécaniques et diélectriques. Les résultats montrent que l'ajout de fibres cellulosiques a amélioré la stabilité thermique et les résistances et modules d’élasticité en flexion et en traction, mais a diminué la ductilité des biocomposites. Ces derniers présentent un comportement thermique intermédiaire entre le polymère et les fibres et sont thermiquement stables jusqu'à 320 °C. L’ajout de fibres cellulosiques a augmenté la constante diélectrique, le facteur de perte et la conductivité des biocomposites par rapport au HDPE. L’augmentation de la fréquence diminue les propriétés diélectriques des biocomposites. Les résultats suggèrent que le comportement diélectrique des biocomposites est similaire à celui du HDPE montrant ainsi son potentiel pour des applications en isolation électrique.
La deuxième partie concerne le développement et la caractérisation de biocomposites biosourcés à base de cellulose par injection. L’acétate de cellulose (CA), un plastifiant écologique, le citrate de triéthyle (TEC) et des fibres cellulosiques ont servi pour la fabrication des biocomposites. La chimie de surface, la stabilité thermique et les propriétés diélectriques du biopolymère CA et de ses composites biosourcés furent étudiées. Les résultats de l’analyse de la calorimétrie différentielle par balayage de l'acétate de cellulose plastifié (PCA) ont montré que la température de transition vitreuse a été réduite de 191°C à 101°C et la température de fusion de 224°C à environ 140°C après la plastification, ce qui améliore le traitement du biopolymère. La spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) a montré que l’effet plastifiant du TEC est efficace par la présence de liaisons ester à 1734 cm-1 dans les spectres PCA et d’interactions chimiques entre les groupes hydroxyles des différents composants dans la région de 3200-3600 cm-1. L'analyse diélectrique à différentes fréquences des biocomposites a montré une amélioration des propriétés diélectriques par rapport au PCA pur. Ces propriétés diminuent lorsque la fréquence augmente de 1 MHz à 3 GHz. L'augmentation de la température à partir de l'état congelé a induit une augmentation des propriétés diélectriques et a montré un processus de relaxation qui s'est déplacé vers des températures plus élevées à des fréquences plus élevées. Ces résultats suggèrent que le comportement diélectrique des biocomposites entièrement biosourcés à base de cellulose est similaire à ceux des polymères thermoplastiques montrant leur potentiel pour des applications en isolation électrique.
Les propriétés mécaniques et morphologiques des biocomposites entièrement biosourcés à base de cellulose sont comparées à celles présentées à base de HDPE à la troisième partie de l’étude. Les biocomposites à base de PCA ont montré des modules et des résistances à la traction et à la flexion supérieurs par rapport aux composites biosourcés à base de HDPE. Cependant, les fibres de cellulose ont diminué substantiellement l'allongement à la rupture et la résistance aux chocs des biocomposites comparativement aux polymères purs. Les observations au microscope électronique à balayage (MEB) des surfaces de cryofracture ont montré une dispersion cohérente des fibres et un bon alignement des fibres. Cependant, la présence de porosité et d'arrachements de fibres a également été constatée. Les observations au MEB montrent aussi que les biocomposites à base de PCA ont une meilleure adhésion interfaciale fibre/matrice que ceux à base de HDPE.
La quatrième partie de l’étude a porté sur la stabilité thermique et sur les propriétés rhéologiques et diélectriques du PCA et de ses biocomposites renforcés de fibres Kraft et de cellulose microcristalline (MCC). Les résultats de la stabilité thermique et des propriétés rhéologiques ont révélé des interactions moléculaires dans les mélanges PCA:Kraft et PCA:MCC, facilitées par les groupes hydroxyles de l'acétate de cellulose et des fibres de cellulose, ce qui se traduit par une grande stabilité thermique des biocomposites. Les résultats des propriétés diélectriques ont mis en évidence la fréquence, la température, le type et la proportion de fibres comme paramètres clés influençant sur le comportement des biocomposites sur une large étendue de fréquence et de température. Les biocomposites cellulosiques présentaient des constantes diélectriques et des pertes plus élevées, mais un comportement de conductivité moins sensible à la chaleur. L'ajout de fibres de cellulose a considérablement augmenté la viscosité des biocomposites à 180°C, présentant un comportement d'amincissement par cisaillement avec une viscosité complexe largement supérieure à celle du PCA.
La dernière partie de ce travail concerne le développement de biocomposite entièrement biosourcé en utilisant un polymère biosourcé l’acétate de cellulose plastifié et une fibre naturelle riche en cellulose, en occurrence la fibre de chanvre. Le chanvre a été défibré par un procédé d’explosion à la vapeur. Ces fibres ont servi pour la fabrication de biocomposites à base du PCA par un procédé en deux étapes l’extrusion et la thermoconsolidation et des papiers de chanvre qui ont été stratifiés sur les biocomposites pour des fins de renforcement et d’amélioration de la rugosité de surface des biocomposites. La stabilité thermique, les propriétés physico-mécaniques et les propriétés diélectriques des biocomposites furent caractérisées pour évaluer leur potentiel pour diverses applications.
Le développement de biocomposites entièrement biosourcés à base de cellulose et la caractérisation de leurs différentes propriétés, en particulier les propriétés diélectriques, au cours de cette thèse, ont contribué à élargir notre compréhension de ces matériaux novateurs. De plus, cette étude a permis d'évaluer le potentiel d'utilisation de ces biomatériaux comme une alternative écologique et économique aux plastiques d'origine pétrochimique, notamment dans les applications diélectriques.
Type de document: | Thèse ou mémoires (Thèse de doctorat) |
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Directeur de mémoire/thèse: | Koubaa, Ahmed |
Codirecteurs de mémoire/thèse: | Ben Daly, Hachmi |
Informations complémentaires: | Institution en extension : Université du Québec à Chicoutimi |
Mots-clés libres: | Fibres de cellulose, fibres de chanvre, polymère thermoplastique, biopolymère d'acétate de cellulose, composites biosourcés, chimie des surfaces, stabilité thermique, propriétés diélectriques, propriétés physico-mécaniques, propriétés rhéologiques. |
Divisions: | Génie > Doctorat en ingénierie |
Date de dépôt: | 01 nov. 2024 18:21 |
Dernière modification: | 01 nov. 2024 18:21 |
URI: | https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1603 |
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