Développement d'une méthode de laboratoire pour améliorer la prédiction du drainage neutre contaminé

Marmier, Vincent (2024). Développement d'une méthode de laboratoire pour améliorer la prédiction du drainage neutre contaminé. (Thèse de doctorat). Université du Québec en Abitibi-Témiscamingue. Depositum. https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1656

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Résumé

RÉSUMÉ
La gestion des contaminants environnementaux dans l’eau ainsi que leur prédiction est un aspect central de la gestion de rejets miniers. En effet, des efforts considérables ont été faits afin d’affiner les prédictions et la compréhension des mécanismes responsables de la pollution de l’environnement, notamment en développant des essais en laboratoire. Ces essais en laboratoire sont appropriés pour certaines problématiques, comme les rejets qui produisent de l’acide à cause de l’oxydation des sulfures (drainage minier acide, DMA). Ces essais sont néanmoins inappropriés pour des matériaux faibles en sulfures, qui génèrent peu d’acidité, mais qui engendrent tout de même le relargage de contaminants à pH neutre (drainage neutre contaminé, DNC). La difficulté de prédiction du risque environnemental de ces rejets réside dans le fait que ces contaminants vont avoir tendance à être immobilisés à l’intérieur des rejets miniers par des phénomènes de sorption et de précipitation. Or, les essais classiques en laboratoire ne sont pas capables de prendre en compte ces mécanismes d’immobilisation.

Par le passé, des efforts ont été menés afin d’essayer d’empêcher ces mécanismes et d’obtenir les taux de lixiviation sans immobilisation avec des essais cinétiques avec agents chélateurs, qui ont la capacité de complexer les ions en solution. Ces essais se sont montrés prometteurs pour empêcher les contaminants de s’adsorber et de précipiter. Néanmoins, une approche holistique était manquante pour pouvoir avoir une gestion du risque du DNC plus systématique.

Dans cette thèse, l’objectif principal était de proposer une approche systématique permettant d’évaluer le risque de DNC afin d’en améliorer la gestion. La méthode proposée comporte quatre volets principaux qui se divise en deux parties : une partie statique qui inclut des analyses des teneurs élémentaires des matériaux, des analyses minéralogiques et des essais de sorption en lot et une partie cinétique qui utilise des rinçages de colonne en laboratoire avec un agent chélateur, l’acide éthylène-diamine tétraacétique (EDTA). Pour développer la méthode, un stérile provenant de la mine Lac Tio, située dans le Côte-Nord, a été utilisé, car celui-ci est connu comme matériel générant du DNC en nickel. Ce matériel a permis de valider la méthode, puisque celui-ci est un contrôle positif en termes de génération de DNC. Après avoir validé la méthode, d’autres types de stériles provenant de la mine Canadian Malartic (Abitibi-Témiscamingue) et des résidus provenant de la mine Eléonore (Nord du Québec) ont été soumis à la méthode afin de voir l’applicabilité de celle-ci sur d’autres types de roches avec différentes problématiques. Les roches de la mine Canadian Malartic avaient besoin d’être examinées pour déterminer leur risque de DNC en zinc pour des raisons historiques. Finalement, la méthode a aussi été utilisée sur des résidus provenant de la mine Eléonore qui entraînent le relargage d’oxyanions, pour voir si la méthode de rinçage modifié à l’EDTA est applicable à des oxyanions.

L’application de la méthodologie sur les roches de Lac Tio a confirmé que cette méthode est capable de prédire que le risque de DNC-Ni est élevé. En effet, le stérile a des teneurs de nickel de 290 à 570 mg/kg qui est inclus dans des sulfures qui ont tendance à s’oxyder. Ce nickel a été confirmé comme étant lixiviable dans les essais cinétiques avec EDTA, atteignant des concentrations de 37 mg/L et des taux de lixiviation sans immobilisation de 1,8∙10-6 mol/kg/jour. La capacité de sorption du matériel en nickel atteint au maximum 197 mg/kg dépendant des modèles d’isothermes utilisés. Cette capacité est inférieure à ce que le matériel peut générer et donc le risque associé de DNC-Ni est élevé.

La méthodologie sur les lithologies de stériles de la mine Canadian Malartic a démontré l’importance de faire des caractérisations minéralogiques avec composition chimique détaillée afin de déterminer l’emplacement des contaminants dans la matrice minérale. En effet, quatre lithologies ont été soumises aux différents essais. Parmi ces quatre lithologies, deux d’entre elles avaient des teneurs en nickel dépassant 1000 mg/kg, tandis que les deux autres présentaient des concentrations en métaux en-dessous de 100 mg/kg. À la suite d’analyses minéralogiques, le nickel a été localisé dans le talc dans les deux lithologies avec des teneurs élevées en nickel. L’indication que le nickel se trouve à l’intérieur du talc diminue le risque de lixiviation, car le talc ne s’oxyde pas comme des sulfures et ne se dissout pas comme des carbonates. Ceci a été confirmé par les essais cinétiques avec EDTA qui ont démontré que le nickel atteignait des concentrations maximales de 1 mg/L. C’était aussi le cas pour le zinc. La capacité de sorption en zinc des différentes lithologies a été déterminée avec des essais de sorption en lot. Le zinc a déjà été observé sur le site de Canadian Malartic, c’est pour cela que celui-ci a été choisi pour les essais de sorption. Toutes les lithologies ont des capacités de sorption en zinc dépassant 1000 mg/kg. En prenant en compte tous les métaux qui peuvent possiblement occuper les sites de sorption (avec une charge et un rayon ionique similaire au zinc), deux des lithologies peuvent être caractérisées comme à faible risque de DNC. Néanmoins, pour les deux autres lithologies, si le nickel inclus dans le talc est pris en compte, il n’est pas impossible que celles-ci génèrent du DNC même s’il faudrait que le talc soit attaqué pour que cela arrive.

Finalement, la méthodologie sur les résidus d’Eléonore a permis de vérifier l’applicabilité des rinçages avec EDTA sur des matériaux qui relâchent des oxyanions. Les rinçages ont été efficaces sur la lixiviation de l’arsenic. Ceci a été expliqué par le fait qu’au-delà de complexer les cations, l’EDTA empêche l’interaction de ces cations avec des oxyanions comme l’arsenic. Une des problématiques était de déterminer si la sorption pourrait éventuellement s’améliorer dans le temps et contrôler la lixiviation de l’arsenic à partir des résidus. Les résultats n’ont pas réussi à démontrer que le mécanisme contrôlant la lixiviation de l’arsenic dans ces résidus est effectivement la sorption, car celle-ci était faible (43 mg/L). Cependant, les essais cinétiques ont permis de déterminer que le fer est en sursaturation constante et que cette saturation, ainsi que le ratio fer/arsenic, permet un contrôle des concentrations d’arsenic. Ceci n’est néanmoins pas suffisant pour diminuer les concentrations d’arsenic en dessous des limites réglementaires. Étant donné que la sorption n’a pas l’air d’être le mécanisme dominant de la lixiviation dans ce contexte, le risque de DNC-As est élevé.

Cette étude a mis en évidence une méthodologie pouvant être adoptée de manière plus systématique pour juger du risque associé à la génération de DNC. Les résultats ont souligné certaines des limitations que la méthode peut avoir. Il y a encore de nombreux efforts qui sont nécessaires afin d’améliorer cette méthodologie. D’une part, il est nécessaire de trouver plus de matériaux qui pourraient être des contrôles positifs comme les roches de la mine Lac Tio pour valider la méthode et d’utiliser cette méthode de manière plus systématique quand des matériaux sont non-générateurs d’acidité. Les essais de sorption en lot méritent d’être développés plus en profondeur dans le but d’obtenir une méthode plus précise.

ABSTRACT
Prediction of environmental contamination in mine water is a central aspect of mine waste management. Indeed, considerable efforts have been made to refine predictions and to understand the mechanisms responsible for environmental contamination, particularly through the development of laboratory tests. These laboratory tests are appropriate for certain types of mine drainage, such as those that produce acid through sulfide oxidation (acid mine drainage, AMD). However, they are inappropriate for low-sulfide materials that generate little acidity but still produce the release of metallic contaminants at neutral pH (contaminated neutral drainage, CND). The difficulty in predicting the environmental risk of these mine wastes resides in the fact that these contaminants tend to be immobilized within the waste rock by sorption and precipitation phenomena. However, these phenomena might not be sufficient over time to completely prevent the leaching of contaminant. Conventional laboratory tests for mine water quality prediction do not specifically quantify the influence of these immobilization mechanisms on the water quality, thus leading to greater uncertainty on the long-term water quality prediction.

In the past, efforts have been made to bypass these mechanisms and obtain leaching rates without immobilization using chelating agents in kinetic tests. Those chelating agents have the ability to complex ions in solution and prevent them from interacting with surfaces or each other. These tests demonstrated potential for preventing contaminants from adsorbing and precipitating. However, a holistic approach was lacking to enable more systematic risk management and prediction of CND.

The main objective of this thesis was to propose a systematic approach to provide a method for better risk management for CND. The proposed method consists of four main components, divided into two parts: a static part involving elemental analysis of materials, mineralogical analysis and batch sorption tests, and a kinetic part using laboratory column leaching with a chelating agent, ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA). The method was developed using the waste rock from the Lac Tio mine in the Côte-Nord region, which are known to produce Ni-CND. This material was used to validate the method as a positive control for CND generation. Once the method was validated, other types of waste rock from the Canadian Malartic mine (Abitibi-Témiscamingue) and tailings from the Eléonore mine (northern Quebec) were subjected to the method to determine its applicability to other rock types. The Canadian Malartic rocks had to be studied to determine their risk of Zn-CND for historical reasons, and the Eléonore tailings allowed us to see the applicability of the method to oxyanions such as arsenic.

Application of the method to the Lac Tio rocks confirmed that the method was capable of predicting a high risk of Ni-CND. In fact, the waste rock contained nickel ranging from 290 to 570 mg/kg embedded in oxidizable sulfides. This nickel was confirmed to be leachable in kinetic tests with EDTA, reaching concentrations of 37 mg/L and non-attenuated leaching rates of 1.8∙10-6 mol/kg/day. The sorption capacity of nickel material reached a maximum of 197 mg/kg, depending on the isotherm models used. This sorption capacity was less than the material could generate, and therefore the associated risk of Ni-CND was high.

The Canadian Malartic Mine waste rock methodology demonstrated the importance of chemical mineralogical characterization to determine the location of contaminants in the mineral matrix. Four distinct lithologies were tested. Of these four lithologies, two had nickel contents above 1000 mg/kg, while the other two had lower metal concentrations. After mineralogical analysis, nickel was found in talc in the two lithologies with Ni concentrations above 1000 mg/kg. The indication that nickel was present in talc reduced the risk of leaching because talc does not oxidize like sulfides or dissolve like carbonates. This was confirmed by kinetic tests with EDTA which showed that nickel reached maximum concentrations of 1 mg/L. This was also the case for zinc. The zinc sorption capacity of the different lithologies was determined by batch sorption tests. Zinc has already been observed at the Canadian Malartic mine site and was therefore selected for sorption testing. All lithologies have zinc sorption capacities greater than 1000 mg/kg. Taking into account all metals that could potentially occupy sorption sites (due to their similar charge and size), two of the lithologies can be characterized as having a low risk of CND. Nevertheless, for the two lithologies containing nickel, the potential for nickel leaching could not be ruled out, given the eventuality where all the nickel is released, even if the talc would have to be dissolved.

Finally, the method used on the Eléonore tailings was useful because there was some uncertainty about the applicability of EDTA leaching on materials that could potentially leach oxyanions. However, the leaching procedure was effective in leaching arsenic. This was explained by the fact that EDTA not only complexes cations, but also prevents these cations from interacting with oxyanions such as arsenic. One of the questions that needed to be addressed with this material was whether the sorption could eventually improve over time and control the mobility of arsenic. The results did not provide sufficient evidence that the mechanism controlling arsenic mobility in the tailings was indeed sorption, as it was low (43 mg/L). On the other hand, kinetic tests showed that iron is constantly oversaturated and that this saturation and coprecipitation cannot be excluded. However, the coprecipitation mechanisms were not sufficient to reduce arsenic concentrations below regulatory limits. Since sorption could not attenuate the As leaching concentrations, the risk of As-CND was high.

This study highlighted a methodology that could be applied more systematically to assess the risk associated with CND. The results showed some of the limitations that the method may have. Much work remains to be done to improve this methodology. On the one hand, it is necessary to find more lithologies that generates CND to improve the calibration of the method and to use it more systematically when materials are judged to be non-acid generating. On the other hand, kinetic tests with chelating agents and batch sorption tests deserve further development.

Type de document:	Thèse ou mémoires (Thèse de doctorat)
Directeur ou directrice de recherche:	Plante, Benoît
Codirecteurs de mémoire/thèse:	Demers, Isabelle et Benzaazoua, Mostafa
Informations complémentaires:	Institution en extension : Polytechnique Montréal. / Cette thèse contient des articles qui ont été publiés dans des revues. Voici les liens vers les versions officielles : l’article « Development of a neutral mine drainage prediction method using modified kinetics tests and assessment of sorption capacities » a été publié dans la revue « Mine Water and the Environment » en 2025 : https://doi.org/10.1007/s10230-025-01023-6; l’article « Neutral Mine Drainage prediction for different waste rock lithologies – Case study of Canadian Malartic » a été publié dans la revue « Journal of Geochemical Exploration » en 2025 : https://doi.org/10.1016/j.gexplo.2025.107685; l’article « The use of EDTA leaching method to predict AS and SB neutral mine drainage from the Eleonore tailings » a été publié dans la revue « Journal of Geochemical Exploration » en 2025 : https://doi.org/10.1016/j.gexplo.2025.107734.
Mots-clés libres:	Contaminated neutral Drainage, Neutral Mine drainage, Metal leaching, Drainage neutre contaminé, Modified Kinetic tests, Tests cinétiques modifiés, Sorption tests, test de sorption, CND Risk assessment, Risque de drainage neutre contaminé
Divisions:	Mines et eaux souterraines > Doctorat en génie minéral
Date de dépôt:	25 mars 2025 15:09
Dernière modification:	25 mars 2025 15:09
URI:	https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1656

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