Évaluation du comportement géochimique de la co-déposition résidus-dolomite

Kam, Maxime Aimé Agbanandou (2026). Évaluation du comportement géochimique de la co-déposition résidus-dolomite. (Mémoire de maîtrise). Université du Québec en Abitibi-Témiscamingue. Depositum. https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1880

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Résumé

RÉSUMÉ

L’exploitation minière, bien que vecteur de développement économique, génère des quantités importantes de résidus sulfurés dont l’oxydation en présence d’eau et d’oxygène produit le drainage miner acide (DMA), l’une des formes de contamination environnementale les plus persistantes et les plus couteuses à gérer dans l’industrie extractive. La prévention du DMA à la source par amendement alcalin des résidus sulfurés est reconnue comme une stratégie économique et durable à long terme, nettement préférable aux traitements en aval post-génération dont les coûts d’opération s’étendent sur plusieurs décennies après la fermeture de la mine.

Le projet de mine de graphite du Lac Knife, situé sur la Côte-Nord du Québec, produira des résidus miniers riches en pyrrhotite pour lesquels la valorisation d’un dépôt de dolomite local est envisagée comme stratégie de prévention du DMA à la source par co-déposition dans le parc à résidus. La caractérisation initiale révèle que les résidus du Lac Knife contiendraient à peu près 20 % de minéraux sulfureux, dominés par la pyrrhotite, la pyrite et la sphalérite. La minéralogie des résidus est complétée par les silicates (albite, actinolite, diopside) et les carbonates (calcite, dolomite, ankérite) comme phases neutralisantes. La pyrrhotite (Fe1-xS) est un sulfure acido-soluble particulièrement réactif, dont le taux d’oxydation serait 20 à 100 fois supérieur à celui de la pyrite et son oxydation incomplète génère des espèces soufrées intermédiaires (polysulfures, soufre élémentaire, thiosulfates et tétrathionates) avant leur conversion finale en sulfate.

Les essais statiques chimiques classent l’ensemble des résidus comme potentiellement générateurs d’acidité (PGA) avec un potentiel d’acidité de 207 kg CaCO3/t, un potentiel de neutralisation de 73 kg CaCO3/t et un ratio PN/PA de 0,35 pour les résidus initiaux. L’essai statique minéralogique, intégrant les facteurs de réactivité des matériaux carbonatés et silicatés, fournit un résultat nuancé avec un comportement incertain (PN = 194 kg CaCO3/t, PA = 143,4 kg CaCO3/t, PN/PA = 1,04), justifiant la mise place d’essais cinétiques en colonnes pour trancher sur le comportement géochimique réel à long terme.

Dans ce contexte, l’objectif principal de cette étude était de déterminer et comprendre les processus géochimiques impliqués dans la co-déposition des résidus miniers riches en pyrrhotite avec la dolomite, dans l’optique de retarder ou d’empêcher l’apparition du DMA. Cet objectif se déclinait en trois objectifs spécifiques : (1) déterminer l’effet des configurations de co-déposition résidus résidus-dolomite sur les réactions d’oxydation et de neutralisation, (2) suivre l’évolution de la spéciation du soufre dans les conditions oxydantes et anoxiques lors des processus d’oxydation et de neutralisation de la pyrrhotite, et (3) évaluer l’impact des conditions anoxiques/anaérobies sur la réponse géochimique observée dans les différents scénarios de co-déposition.

Pour atteindre ces objectifs, des essais cinétiques en colonnes (D = 14 cm, h = 60 cm) ont été conduits sur une durée de dix mois selon huit configurations expérimentales : une colonne de résidus seuls (C1), une colonne de dolomite seule (C2), une colonne de résidus amendée en matière organique (sciure de bois, C3), trois colonnes en mélange homogène (amendement) résidudolomite aux ratios PN/PA = 0,3 (C4), 0,4 (C9) et 0,6 (C10), et deux colonnes en dépôt de couches successives aux ratios PN/PA = 0,6 (C5) et 0,4 avec matière organique (C8). Les colonnes étaient rincées mensuellement avec 2 L d’eau déionisée et les lixiviats collectés après 7 jours de drainage pour des analyses géochimiques complètes incluant les paramètres physico-chimiques (pH, Eh, conductivité électrique, acidité, alcalinité), les espèces soufrées (sulfates, thiosulfates, tétrathionates, soufre total), les métaux majeurs (Fe, Fe2+, Ca, Mg, Mn) et les métaux traces (Zn, Cu, Ni, As, Pb). Une modélisation thermodynamique a également été effectuée pour compléter les observations post-démantèlement (profils macroscopiques et pH de pâte).

Les résultats confirment que l’oxydation de la pyrrhotite emprunte la voie polysulfure, générant des espèces soufrées intermédiaires (thiosulfates et tétrathionates) dont les pics transitoires atteignent jusqu’à 2 696 mg/L. la configuration en couches successive de ratio PN/PA = 0,6 s’est distinguée, avec le front d’oxydation le plus limité (~24 cm), les concentrations en thiosulfates les plus basses (~0,5 mg/L) et des résidus sous-jacent de la couche supérieure de dolomite demeurant non oxydés au démantèlement, surpassant les configurations en amendement homogène qui neutralisent efficacement l’acidité primaire sans pour autant inhiber la cinétique d’oxydation de la pyrrhotite. La co-déposition avec la dolomite a assuré un contrôle de la mobilité des métaux par maintien d’un pH neutre à alcalin, favorisant la précipitation d’oxyhydroxydes de fer et de phases secondaires du cuivre, à l’exception de dépassements ponctuels et transitoires de la limite fixée par la directive 019 pour le zinc et le cuivre pour les toutes les configurations sauf dans la colonne C5. L’ajout de matière organique n’a pas permis d’établir les conditions anoxiques attendues, mais semble avoir exercé un effet atténuant partiel sur la progression du front d’oxydation, soulignant la nécessité d’optimiser le type, la quantité et le moment de son application lors des opérations futures. La stratégie consistant à valoriser un dépôt de dolomite pour contrer le DMA prouve une fois de plus son efficacité, et des essais à l’échelle terrain demeurent néanmoins nécessaires pour quantifier les effets d’échelle, l’hétérogénéité spatiale du dépôt, les flux hydriques, la compaction progressive, la variabilité thermique saisonnière qui conditionnent la transposition fiable des paramètres géochimiques établis en laboratoire à la conception définitive du parc à résidus industriel du projet Lac Knife.

ABSTRACT

Mining, while a driver of economic development, generates significant quantities of sulfide tailings whose oxidation in the presence of water and oxygen produces acid mine drainage (AMD), one of the most persistent and costly forms of environmental contamination to manage in the extractive industry. AMD prevention through alkaline amendment of sulfide tailings is recognized as an economical and sustainable long-term strategy, clearly preferable to downstream post-generation treatments whose operational costs extend over several decades after mine closure.

The Lac Knife graphite mine project, located on the North Shore of Quebec, will produce pyrrhotite-rich mine tailings for which the valorization of a local dolomite deposit is being considered as an AMD prevention strategy through co-disposal in the tailings storage facility. Initial characterization reveals that the Lac Knife tailings would contain approximately 20% sulfide minerals, dominated by pyrrhotite, pyrite, and sphalerite. The tailings mineralogy is complemented by silicates (albite, actinolite, diopside) and carbonates (calcite, dolomite, ankerite) as neutralizing phases. Pyrrhotite (Fe1-xS) is a particularly reactive acid-soluble sulfide, whose oxidation rate is estimated to be 20 to 100 times higher than that of pyrite, and its incomplete oxidation generates intermediate sulfur species (polysulfides, elemental sulfur, thiosulfates, and tetrathionates) before their final conversion to sulfate.

Chemical static tests classify the tailings as potentially acid generating (PAG) with an acid potential of 207 kg CaCO3/t, a neutralization potential of 73 kg CaCO3/t, and an NP/AP ratio of 0.35 for the initial tailings. Mineralogical static testing, integrating the reactivity factors of carbonate and silicate materials, provides a more nuanced result with uncertain behavior (NP = 194 kg CaCO3/t, AP = 143.4 kg CaCO3/t, NP/AP = 1.04), justifying the implementation of kinetic column tests to resolve the actual long-term geochemical behavior.

In this context, the main objective of this study was to determine and understand the geochemical processes involved in the co-disposal of pyrrhotite-rich mine tailings with dolomite, with the aim of delaying or preventing the onset of AMD. This objective was broken down into three specific objectives: (1) to determine the effect of tailings-dolomite co-disposal configurations on oxidation and neutralization reactions, (2) to monitor the evolution of sulfur speciation under oxidizing and anoxic conditions during pyrrhotite oxidation and neutralization processes, and (3) to evaluate the impact of anoxic/anaerobic conditions on the geochemical response observed in the different codisposal scenarios.

To achieve these objectives, kinetic column tests (D = 14 cm, h = 60 cm) were conducted over a ten-month period using eight experimental configurations: one column of tailings alone (C1), one column of dolomite alone (C2), one column of tailings amended with organic matter (sawdust, C3), three columns with a homogeneous tailings-dolomite mixture (amendment) at NP/AP ratios of 0.3 (C4), 0.4 (C9), and 0.6 (C10), and two columns with successive layered deposits at NP/AP ratios of 0.6 (C5) and 0.4 with organic matter (C8). The columns were flushed monthly with 2 L of deionized water and leachates were collected after 7 days of drainage for comprehensive geochemical analyses including physico-chemical parameters (pH, Eh, electrical conductivity, acidity, alkalinity), sulfur species (sulfates, thiosulfates, tetrathionates, total sulfur), major metals (Fe, Fe2+, Ca, Mg, Mn), and trace metals (Zn, Cu, Ni, As, Pb). Thermodynamic modeling was also performed to complement post-dismantling observations (macroscopic profiles and paste pH).

The results confirm that pyrrhotite oxidation follows the polysulfide pathway, generating intermediate sulfur species (thiosulfates and tetrathionates) whose transient peaks reach up to 2,696 mg/L. The successive layered configuration with an NP/AP ratio of 0.6 stood out, with the most limited oxidation front (~24 cm), the lowest thiosulfate concentrations (~0.5 mg/L), and underlying tailings beneath the upper dolomite layer remaining unoxidized upon dismantling, outperforming the homogeneous amendment configurations which effectively neutralize primary acidity without inhibiting pyrrhotite oxidation kinetics. Co-disposal with dolomite ensured control of metal mobility by maintaining a neutral to alkaline pH, promoting the precipitation of iron oxyhydroxides and secondary copper phases, except for isolated and transient exceedances of the Directive 019 limit for zinc and copper for all configurations except column C5. The addition of organic matter did not establish the expected anoxic conditions but appears to have exerted a partial mitigating effect on the progression of the oxidation front, highlighting the need to optimize the type, quantity, and timing of its application in future operations. The strategy of valorizing a dolomite deposit to counter AMD once again proves its effectiveness, and field-scale tests nonetheless remain necessary to quantify scale effects, spatial heterogeneity of the deposit, water fluxes, progressive compaction, and seasonal thermal variability that condition the reliable transposition of laboratoryestablished geochemical parameters to the final design of the Lac Knife project's industrial tailings storage facility.

Type de document:	Thèse ou mémoires (Mémoire de maîtrise)
Directeur ou directrice de recherche:	Demers, Isabelle et Neculita, Carmen Mihaela
Informations complémentaires:	Institution en extension : Polytechnique Montréal.
Mots-clés libres:	Graphite; Résidus miniers; Pyrrhotite; Oxydation; Dolomite; DMA; Visual MINTEQ; Tailings; AMD
Divisions:	Mines et eaux souterraines > Maîtrise en génie minéral
Date de dépôt:	17 sept. 2026 18:14
Dernière modification:	17 sept. 2026 18:14
URI:	https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1880

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