Comportement hydrogéochimique de stériles miniers générateurs de drainage neutre contaminé en arsenic en conditions froides

Seutin, Elaura (2026). Comportement hydrogéochimique de stériles miniers générateurs de drainage neutre contaminé en arsenic en conditions froides. (Thèse de doctorat). Polytechnique Montréal. Depositum. https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1888

Prévisualisation

PDF Télécharger (26MB) | Prévisualisation

Résumé

RÉSUMÉ

La gestion des stériles miniers arsenifères constitue un enjeu environnemental important dans les régions nordiques et arctiques, où les conditions climatiques influencent les mécanismes de génération et de transport des contaminants. Cette thèse porte sur l’étude de la libération de l’arsenic à partir de stériles miniers riches en gersdorffite (NiAsS) provenant du site Whale Tail de la mine Meadowbank, au Nunavut (Canada). Les objectifs principaux étaient d’évaluer l’effet de la température, des cycles de gel-dégel et de la granulométrie sur la génération d’arsenic, puis de développer des outils de modélisation numérique permettant de reproduire et de prédire le comportement géochimique de ces matériaux dans des conditions nordiques, avec ou sans méthodes de restauration appliquée.

Des essais expérimentaux en colonnes ont été réalisés pendant environ un an sous différentes conditions thermiques et pour différentes granulométries de stériles provenant du site Whale Tail. Les essais incluaient des cycles alternés de rinçage, de refroidissement et de dégel afin de reproduire des conditions représentatives des environnements nordiques. Les matériaux ont également été caractérisés sur les plans physique, géochimique, minéralogique, hydrogéologique et thermique. En parallèle, des simulations de transport réactif ont été réalisées à l’aide du logiciel MIN3P afin de calibrer un modèle cinétique de dissolution de la gersdorffite et d’évaluer l’influence des paramètres thermiques et hydrauliques sur la mobilité de l’arsenic.

Les résultats montrent que la libération d’arsenic peut se poursuivre même sous des conditions froides lorsque de l’eau liquide demeure disponible pour les interactions eau-roche. Aucun seuil critique de température ou de granulométrie permettant de limiter complètement la génération d’arsenic n’a été identifié dans les conditions étudiées. Les essais ont également mis en évidence l’importance de la connectivité hydraulique transitoire lors des périodes de dégel dans le contrôle des flux d’arsenic. Les simulations numériques ont permis de reproduire adéquatement les tendances observées expérimentalement, notamment l’évolution du pH, des concentrations des éléments dissouts et des volumes drainés. Les travaux ont également montré que le comportement de la gersdorffite diffère de celui des sulfures arsenifères classiques (ex. l’arsenopyrite), particulièrement en raison d’une dépendance de la réactivité face à la température différente. À noter que des phénomènes de sorption et de précipitation influençant la mobilité du nickel (également présent dans la gersdorffite) sous conditions neutres à légèrement alcalines influencent significativement les concentrations dans les eaux de drainage à court terme.

Les simulations appliquées aux systèmes de restauration ont permis d’évaluer l’effet de différents scénarios de dégel sur le comportement hydrogéochimique des matériaux. Les résultats montrent qu’une augmentation de la profondeur de dégel, de la durée des périodes dégelées ou de l’apport en eau favorise la connectivité hydraulique entre les couches de matériaux et entraîne une augmentation de la libération cumulative d’arsenic. À l’inverse, les scénarios limitant la circulation de l’eau réduisent fortement les interactions eau-roche et la mobilisation des contaminants. Contrairement au comportement généralement observé pour plusieurs sulfures arsenifères classiques, les résultats obtenus indiquent que la diminution de la température seule ne suffit pas à empêcher la génération d’arsenic dans les stériles riches en gersdorffite lorsque de l’eau liquide demeure disponible en période de dégel. Les travaux réalisés montrent plutôt que le contrôle de la circulation de l’eau et de la connectivité hydraulique constitue le principal facteur limitant la libération d’arsenic dans ces systèmes nordiques. Dit autrement, il est crucial, lorsque l’on utilise un recouvrement isolant pour contrôler la contamination des eaux, de maintenir l’eau gelée dans les stériles afin d’éviter la mise en solution de l’arsenic contenu dans la gersdorffite.

ABSTRACT

The management of arsenic-bearing mine waste represents a major environmental challenge in northern and Arctic regions, where climatic conditions strongly influence contaminant generation and transport mechanisms. This thesis investigates arsenic release from gersdorffite-bearing (NiAsS) waste rock originating from the Whale Tail deposit at the Meadowbank mine site, Nunavut, Canada. The main objectives were to evaluate the effects of temperature, freeze–thaw cycles, and particle size distribution on arsenic generation, and to develop numerical modelling tools capable of reproducing and predicting the geochemical behaviour of these materials under northern conditions, with and without the application of reclamation strategies.

Experimental column tests were conducted over approximately one year under various thermal conditions and using different particle size fractions of waste rock from the Whale Tail site. The experiments included alternating flushing, cooling, and thawing cycles designed to reproduce representative northern environmental conditions. In parallel, the materials were characterized in terms of their physical, geochemical, mineralogical, hydrogeological, and thermal properties. Reactive transport simulations were then performed using the MIN3P software to calibrate a kinetic dissolution model for gersdorffite and to evaluate the influence of thermal and hydraulic parameters on arsenic mobility.

The results demonstrate that arsenic release can persist under cold conditions when liquid water remains available for water–rock interactions. No critical temperature or particle size threshold capable of completely preventing arsenic generation was identified under the studied conditions. The experiments also highlighted the importance of transient hydraulic connectivity during thaw periods in controlling arsenic fluxes. Numerical simulations successfully reproduced the experimentally observed trends, including pH evolution, dissolved concentrations, and drainage volumes. The study further demonstrated that the behaviour of gersdorffite differs from that of more conventional arsenic-bearing sulfides (e.g., arsenopyrite), particularly due to a different temperature dependence of its reactivity. In addition, sorption and precipitation processes affecting nickel mobility under neutral to slightly alkaline conditions were shown to significantly influence short-term drainage water concentrations.

Simulations applied to reclamation systems were used to evaluate the effects of different thaw scenarios on the hydrogeochemical behaviour of the materials. The results indicate that increasing thaw depth, thaw duration, or water input enhances hydraulic connectivity between material layers and leads to greater cumulative arsenic release. Conversely, scenarios limiting water circulation substantially reduce water–rock interactions and contaminant mobilization. Unlike the behaviour generally observed for many conventional arsenic-bearing sulfides, the results obtained indicate that reducing temperature alone is insufficient to prevent arsenic generation in gersdorffite-bearing waste rock when liquid water remains available during thaw periods. Instead, the findings demonstrate that controlling water circulation and hydraulic connectivity constitutes the primary factor limiting arsenic release in these northern systems. In practical terms, when an insulation cover system is used to control water contamination, maintaining frozen conditions within the waste rock is critical to prevent the dissolution and mobilization of arsenic contained in gersdorffite.

Type de document:	Thèse ou mémoires (Thèse de doctorat)
Directeur ou directrice de recherche:	Bussière, Bruno
Codirecteurs de mémoire/thèse:	Boulanger-Martel, Vincent et Plante, Benoît
Informations complémentaires:	Institution en extension : Université du Québec en Abitibi-Témiscamingue.
Mots-clés libres:	test cinétiques, cycles de gel-dégel, effet de la températude, effet de la granulométrie, modélisation du transport réactif, gersdorffite, kinetic test, Freeze thaw cycles, temperature effect, Grains size effect, Reactive transport modeling
Divisions:	Mines et eaux souterraines > Doctorat en génie minéral
Date de dépôt:	25 sept. 2026 18:13
Dernière modification:	25 sept. 2026 18:13
URI:	https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1888

Gestion Actions (Identification requise)

Dernière vérification avant le dépôt