Étude de la distribution des radionucléides dans la chaîne de traitement et d’extraction d’éléments de terres rares à partir de gisements québécois

Traoré, Mahamadou (2025). Étude de la distribution des radionucléides dans la chaîne de traitement et d’extraction d’éléments de terres rares à partir de gisements québécois. (Mémoire de maîtrise). Université du Québec en Abitibi-Témiscamingue. Depositum. https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1683

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Résumé

RÉSUMÉ
Les éléments de terres rares (ETR) sont cruciaux pour une multitude d'industries et figurent par ailleurs sur les listes québécoise et canadienne des minéraux critiques et stratégiques (MCS).Néanmoins, le développement de l’industrie des ETR est ralenti par de nombreux facteurs, notamment la présence d’éléments radioactifs qui soulève des considérations sociales et environnementales. Cette radioactivité est essentiellement due à la présence d’uranium (U) et de thorium (Th), couramment associés aux gisements d’ETR. Alors que beaucoup d’articles scientifiques documentent les procédés de transformation utilisés en termes de rendements et d’efficacité vis-à-vis des ETR, peu de documentation s’attarde au sort des radionucléides présents et à l’effet de divers paramètres sur leur distribution.

Dans cette perspective, ce mémoire de maîtrise vise à évaluer la distribution et le devenir de l'U-238, du Th-232, du Ra-226 et du Pb-210 dans le traitement et l'extraction d’ETR à partir d'un matériau provenant d’un gisement d’ETR. Après une revue de la littérature, deux procédés utilisés à l'échelle industrielle, à savoir, la flottation et la cuisson à l’acide sulfurique, ont été reproduits au laboratoire, afin d'enrichir le matériau en minéraux porteurs d’ETR et de solubiliser les ETR, respectivement. Par la prise d’échantillons et la réalisation d’analyses élémentaires et radiologiques et de bilans de masse, il a alors été possible d’évaluer la répartition des éléments radioactifs à travers ces procédés. L’utilisation d’un plan factoriel a également permis de quantifier l’effet de divers paramètres sur cette répartition et d’en affiner la compréhension. Le projet visait à reproduire la qualité des concentrés produits en usine, sans tenir compte du rendement de récupération (qui pourrait être améliorer en améliorant les conditions d’opération, notamment lors de la flottation).

Le concentré de flottation produit lors d’un mini-pilotage a permis de récupérer 53,5% des ETR, ce qui correspond presque exactement à la récupération du Th 232, indiquant que le Th s’est concentré et distribué de la même façon que les ETR. En revanche, l’U-238 n’a pas a été concentré ni appauvri et se retrouvait dans des concentrations similaires entre l’alimentation et les produits de flottation (i.e., concentré et rejet). L'analyse des eaux de procédés a révélé qu'aucun radionucléide n'a été solubilisé dans une mesure détectable lors de l’étape de flottation, ce qui peut s’expliquer entre autres par la nature des minéraux, les réactifs utilisés et le pH de la pulpe. Par ailleurs, l’analyse des produits de flottation démontre que l'équilibre séculaire de la chaîne de l'U-238 a été brisé, probablement en raison du dégagement du radon-222 (Rn-222; fils du Ra-226), contrairement à la chaîne du Th-232 où aucun bris de l’équilibre séculaire n'a été observé.

En termes de solubilisation, le dosage d’acide sulfurique a un impact positif sur le rendement ETR, tout comme la température. À contrario, l’augmentation de la température a permis de diminuer le rendement Th en solution (de 96% à 200°C vs. 2% et 10% à 350°C et 500°C, respectivement). Une température optimale (350°C) a été identifiée au-delà de laquelle le Th est davantage solubilisé, possiblement en raison d’une dégradation du réactif. Dans les conditions dites optimales (T = 350°C, dosage de H2SO4 = 225%) pour une solubilisation sélective des ETR vis-à-vis du Th, 83% des ETR ont été solubilisés contre seulement 2,3% du Th, avec 80% de l’U, 60% du Ra et 57% du Pb mis en solution également. Enfin, environ 97% et 100% du Fe et du Th solubilisés lors la cuisson acide/lixiviation à l’eau ont pu être précipités lors d'un essai de neutralisation (jusqu’à un pH = 3,5) avec de l'oxyde de magnésium (MgO). Les travaux réalisés dans le cadre de ce projet de maîtrise contribuent à une meilleure compréhension de la distribution des éléments radioactifs (et de la radioactivité associée) dans la chaîne de production des ETR et peuvent servir de point de départ pour d'autres études plus approfondies sur la gestion responsable des rejets solides et liquides contenant les éléments radioactifs.

ABSTRACT
Rare earth elements (REE) are crucial for many industries and are listed as critical and strategic minerals in Québec and Canada. However, the development of the REEs industry has been slowed by several factors, especially the presence of radionuclides and associated radioactivity, which raises social and environmental concerns. This radioactivity is mainly due to the presence of uranium and thorium, commonly associated with REE deposits. While many scientific papers document the processing methods used in terms of performance and efficiency with regards to REE, few papers focused on the fate of the radionuclides present and the effect of various parameters on their distribution.

In this context, this master's thesis focuses on evaluating the distribution of U-238, Th-232, Ra-226 and Pb-210 in the processing and extraction of REE from REE deposits. After a literature review, two processes used at industrial scale, namely flotation and sulfuric acid baking, were reproduced in the laboratory to enrich the ore and solubilize the REE from the concentrate, respectively. By sampling and performing elemental and radiological analyses and mass balances, it was then possible to assess the distribution of radioactive elements across these processes. A factorial design has also been used to quantify the effect of various parameters on this distribution and to refine our understanding of this behavior. This MSc thesis was aimed at reproducing the quality of REE-bearing concentrate usually found at industrial scale, without considering the REE-bearing recovery efficiencies, especially during flotation, where operating conditions can be modified to improve its performance.

The flotation concentrate containing 53.5% of the original REE contained nearly the same proportion of the Th-232 present in the ore, indicating that the Th was distributed in the same way as the REEs. On the other hand, U-238 was not enriched to a notable extent in the concentrate or in the flotation tailings. Analysis of the process effluent did not show detection of radionuclides, which were not solubilized during the flotation process, which can be explained by the type of minerals encountered in the initial material, the reagents used and the pH. This can be explained by several factors, including the nature of the minerals, the reagents used and the pH. In addition, analysis of flotation products revealed that the secular equilibrium of the U-238 decay chain has been broken by the release of radon-222 (Rn-222; son of Ra-226), unlike the Th-232 chain where the secular equilibrium was conserved.

In terms of solubilization, sulfuric acid dosage had a positive impact on REE recovery, as did the temperature. However, an increase in temperature resulted in a drop in Th content in solution (96% at 200°C vs. 2% and 10% at 350°C and 500°C, respectively). A temperature of 350°C was identified as optimal, at values above this threshold, Th is solubilised to a greater extent, possibly due to reagent degradation. Under the conditions identified as optimal (T = 350°C, H2SO4 dosage = 225%) for the selective solubilization of REE towards Th, 83% of REE were solubilized with only 2.3% of Th, while 80% of U, 60% of Ra and 57% of Pb were also leached out of the concentrate. Finally, about 97% of the Fe and 100% of the Th solubilised during acid baking/water leaching could be precipitated during a neutralisation step (up to pH = 3.5) with magnesium oxide (MgO). The main findings of this MSc work contribute to a better understanding of the distribution of radionuclides (and associated radioactivity) in REE production and can also serve as a starting point for other, more in-depth studies, focusing on the responsible management of solid and liquid waste produced.

Type de document:	Thèse ou mémoires (Mémoire de maîtrise)
Directeur ou directrice de recherche:	Coudert, Lucie
Codirecteurs de mémoire/thèse:	Boulanger, Jean-François et Larivière, Dominic
Informations complémentaires:	Institution en extension : Polytechnique Montréal. / Ce mémoire contient un article de conférence. Voici le lien vers la version officielle : l’article «Fluorite Removal and Purification of a Rare Earth Concentrate by Wet High-Intensity Magnetic Separation» a été publié par Metallurgy and Materials Society of CIM dans «Proceedings of the 63rd Conference of Metallurgists, COM 2024» : https://doi.org/10.1007/978-3-031-67398-6_230.
Mots-clés libres:	Radionucléide; traitement; extraction; terres rares
Divisions:	Mines et eaux souterraines > Maîtrise en génie minéral
Date de dépôt:	21 mai 2025 14:38
Dernière modification:	21 mai 2025 15:40
URI:	https://depositum.uqat.ca/id/eprint/1683

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